Összesen 84 egyéni címet szerzett, ebből 53-at ATP-tornákon. Két Grand Slam-tornát megnyert egyéniben: 1972-ben a US Opent, 1973-ban a Roland Garrost. További három Grand Slam-tornán bejutott a döntőbe (1971: Roland Garros, 1972, 1976: Wimbledon). Párosban három Grand Slam-címet szerzett (1970: Roland Garros, 1973: Wimbledon, 1976: US Open), vegyes párosban pedig kettőt (1970, 1972: Wimbledon).
Négyszer nyerte meg a Masters-tornát (1971, 1972, 1973 és 1975). A Davis-kupán 18 év alatt 146 mérkőzést játszott Románia csapatában, 109-et meg is nyert. A román csapat Năstase és Ion Țiriac segítségével háromszor jutott be a Davis-kupa döntőjébe. 1991-ben beválasztották az International Tennis Hall of Fame (Teniszhírességek Csarnoka) tagjai közé.[1]
Híres volt vicceiről és agresszív természetéről, ezért a „Nasty” gúnynevet kapta.
Az 1980-as években írt néhány francia nyelvű regényt, majd az 1990-es években a politikában próbált szerencsét. 1996-ban indult Bukarest polgármesteri tisztségéért.
2005-ben a „TENNIS Magazine” a 28. helyre rangsorolta A legutóbbi 40 év 40 legjobb teniszezője listában. Jelenleg ő a Román Teniszszövetség elnöke.